Зимин специализировался на проблемах социально-политической истории, истории общественной мысли, историографии и источниковедения истории России XI–XVIII веков. Он считал, что опричнина была направлена против трёх очагов феодального сепаратизма, которые могли представлять угрозу царскому самодержавию – Старицкого удела, церкви и Новгорода. Зимин был противником как апологетики политического курса Ивана Грозного, так и теории о том, что этот курс был следствием маниакального психоза царя. В последних работах ученый пришёл к выводу о том, что процесс централизации в средневековой Руси носил противоречивый характер. Он признавал историческую закономерность централизации и её определенное положительное значение, но подчеркивал тяжёлые последствия роста самодержавия, подавления стремления народа к свободе и ликвидации существовавших в условиях феодальной раздробленности политических свобод. Зимин отказался от «промосковского» взгляда на ход и результатов династической борьбы на Руси и склонялся к тому, чтобы видеть в участвовавших в феодальной войне XV века галицких князьях носителей прогрессивного начала, представителей некой демократической вольницы, за которыми стояло население, ещё не подчинившееся московскому диктату, в частности жители Вятской земли. Историк подчеркивал, что феодализм Московской Руси не был феодализмом наследственных и юридически закрепленных сеньориально-вассальных отношений, как в Западной Европе, но феодализмом распределяемой и перераспределяемой собственности, осуществляемой династией потомков Ивана Калиты: «Только сильная и воинственная власть могла обеспечить своим служилым людям и землю, необходимую для того, чтобы с нее получать хлеб насущный, и челядь, которая должна была ее обрабатывать и пополнять кадры военных и административных слуг, и деньги, которые можно было тратить на заморские вина и ткани и отечественное вооружение. Но землю надо было захватить у соседа, деньги отнять у него же, а в холопа в виде благодарности можно было обратить того же простака». При этом «в конце XV – первой половине XVI в. в России происходила борьба двух тенденций развития страны. Стоял вопрос, по какому пути пойдет Русь: по предбуржуазному, который развивался на Севере с его соледобывающей промышленностью, или по крепостническому? Север противостоял Центру и был в конечном счете им подмят под себя. Предвестником этого противостояния и была борьба Москвы с Галичем, Вяткой и Устюгом в годы смуты. Крепостнической, крестьянской и монашествующей Москве противостояла северная вольница промысловых людей (солеваров, охотников, рыболовов) и свободных крестьян. Гибель свободы Галича повлекла за собой падение Твери и Новгорода, а затем и кровавое зарево опричнины».
Зимин разработал концепцию, согласно которой «Слова о полку Игореве» было написано в 1780‐х годах российским духовным писателем архимандритом Спасо-Преображенского монастыря Иоилем (Быковским) (1726–1798) в качестве выдающейся имитации памятника древнерусской литературы. Первым эту гипотезу выдвинул французский исследователь Андре Мазон (1881–1967). Зимин писал: «Из числа лиц, живших в конце XVIII века и знакомых с рукописью Игоревой песни, никто, кроме Быковского, не может претендовать на то, чтобы можно было связать с его именем создание этой героической поэмы». Он считал, что «Слово» откликалось на актуальные политические проблемы конца XVIII века и могло восприниматься как «призыв к присоединению Крыма и победоносному окончанию русско-турецкой войны». В качестве источников «Слова» Зимин рассматривал «Задонщину», созданную в конце XIV – начале XV века, русские летописи (в первую очередь – Ипатьевскую) и произведения русского, украинского и белорусского фольклора. Свою концепцию изложил в книге «“Слово о полку Игореве”. Источники, время написания, автор», изданной на ротапринте тиражом 101 экземпляр и розданной (с условием возврата) участникам дискуссии, состоявшейся в Отделении истории АН СССР 4–6 мая 1964 года. Большинство участников дискуссии не согласилось с точкой зрения Зимина, а его работа в советское время так и не была опубликована. Расширенный вдвое вариант книги, которую Зимин дополнял до конца жизни, был опубликован только в 2006 году. С этой гипотезой никто из советских историков не согласился. Даже те из них, кто не разделял теорию о создании «Слова» в конце XII или в начале XIII века, считали, что оно было создано в XVI, но не в XVIII веке.
А.А. Зимин
Как утверждал ученик Зимина историк С.М. Каштанов (р. 1932), «Зимин был и остаётся гордостью советской и российской исторической науки. Учёный с огромным творческим потенциалом, широчайшим кругозором и редкой научной интуицией, он вызывал уважение и восхищение как своими трудами, так и своей личностью. Обладая ярко выраженным холерическим темпераментом, Зимин буквально «горел» жаждой творчества… был «учёным с мировым именем» в полном смысле этого слова. Не только российские, но и иностранные коллеги относились к нему с глубочайшим почтением, я бы сказал, с преклонением, а также с большой душевной теплотой. Ценились его труды, ценилась его эрудиция, острота мысли, остроумие, раскованность, искренность и желание помочь».
Описывая гражданскую войну середины XV века, Зимин утверждал: «Получили сполна и те, кто по селам и весям молился о здравии великого «осподаря» и своим трудом возделывал нивы, чтобы напитать его служилых людей. В середине XV в., когда еще не отзвучали громы последних битв за единодержавие, в далеком Белоозере князь Михаил выдаст Кириллову монастырю грамоту, в которой предписывает крестьянам-должникам выходить от своего землевладельца только за неделю до и неделю после Юрьего дня осеннего. Пройдет еще время, и ярмо крепостного права будет достойной наградой за «безумное молчание» послушного народа». Историю Руси этого периода историк видел в широком контексте европейской истории: «Пятнадцатое столетие медленно, но неуклонно приближалось к зениту. В кровавой бойне Алой и Белой розы гибли английские бароны, но еще далеко было до битвы при Босворте, после которой Англия станет державой Тюдоров. Сожженная в Руане Жанна д’Арк своими подвигами привела Францию к освобождению от иноземного ига и к началу объединения страны. Пройдет несколько десятилетий, прежде чем на арагонский престол взойдет Фердинанд, которому его супруга Изабелла принесет и Кастилию, и завершение Реконкисты. Надутая ложным величием империя Габсбургов продолжала расширять свои лоскутные владения за счет соседей. Но зрели уже силы, которые положат предел ее всевластию. После гибели на костре Яна Гуса чехи показали, на что способен народ, выступающий за свою веру и свободу. Гуситские войны, потрясавшие несколько десятилетий Чехию, стали прологом Реформации. Печатая около 1445 г. свою первую книгу, Иоганн Гутенберг еще не осознавал, что принес людям Прометеев огонь знания, который осветит не только век гуманизма, но и будущие столетия. При дворе флорентийского банкира-тирана Козимо Медичи расцветало Возрождение, предугаданное еще Данте, Петраркой и Боккаччо («тремя флорентийскими венцами»). Здесь творили гениальный зодчий Брунеллески, художник Мазаччо и скульптор Донателло. А на Востоке сгущались тучи. Мертвой хваткой вгрызлись турецкие войска в Балканы. Опустошены были Сербия, Болгария, Венгрия. В 1444 г. в битве под Варной гибнет польский и венгерский король Владислав III. Татарские набеги терзали земли Польши, Руси и Великого княжества Литовского. Народ угоняли в рабство, чтобы продать на рынках Востока, а многие еще недавно мечтали, что «турок» принесет свободу от сеньоров. В 1453 г. под ударом османов во главе с юным султаном Мухаммедом II пал Константинополь, последний оплот когда-то могущественной Восточной Римской (Византийской) империи. Святая София стала мусульманской мечетью. В Средней Азии, Афганистане и Иране еще недавно могучая держава Тимура погрязла в распрях его наследников, в ненависти фанатиков-дервишей к тем, кто, как Улугбек в Самарканде, пытался взрастить зерна познания. Таково было время, когда Русский Витязь, стоя на распутье, должен был выбрать свою Судьбу. Он еще вынужден был склонять шлемоносную голову перед ордынским ханом, но уже помнил звон мечей на Куликовом поле. Он еще не встречал послов или купцов с Запада, но уже видел огромный латинский крест, который несли в Москве перед митрополитом Исидором, возвращавшимся с Флорентийского собора. Он не отягощен был грузом наук, но смутно понимал, что настало звездное мгновение, когда от выбора пути зависят судьбы его потомков. Русь была еще перепахана межами, разграничивавшими великие и многочисленные удельные княжества. Кто из правителей возьмет в свои руки державные бразды власти? Кому из князей будет под силу пронести славное знамя Дмитрия Донского и, объединив многострадальную Русь, сказать решительное «нет» ордынскому царю?»
Зимин является автором книг: «Методика издания древнерусских актов» (1959), «Русские летописи и хронографы конца XV–XVI вв. Учебное пособие» (1960), «Реформы Ивана Грозного: Очерки социально-экономической и политической истории России середины XVI в.» (1960), «Законодательные памятники русского государства конца XV – начала XVII в. Учебное пособие» (1961), «Опричнина Ивана Грозного» (1964), «Россия на пороге нового времени: (Очерки политической истории России первой трети XVI в.)» (1972), «Холопы на Руси (с древнейших времён до конца XV в.)» (1973), «Крупная феодальная вотчина и социально-политическая борьба в России (конец XV–XVI в.)» (1977), «Россия времени Ивана Грозного» (совместно с А.Л. Хорошкевич) (1982), «Россия на рубеже XV–XVI столетий (очерки социально-политической истории)» (1982), «В канун грозных потрясений: Предпосылки первой крестьянской войны в России» (1986), «Формирование боярской аристократии в России во второй половине XV – первой трети XVI в.» (1988), «Витязь на распутье: феодальная война в России XV в.» (1991), «Правда русская» (1999), «Опричнина» (2001), «Слово о полку Игореве» (2006), «Храм науки (размышления о прожитом)» (2006).