29 апреля 1983 г. папа Иоанн Павел II назначает его секретарем Секретариата по содействию христианскому единству, позднее переименованного в Папский совет по содействию христианскому единству. Одновременно он становится вице-президентом Комиссии по религиозным отношениям с иудеями.
На Богоявление 1990 г. в Базилике св. Петра папа Иоанн Павел II возвел о. Дюпре в епископский сан, назначив ему титулярную кафедру Тибара, расположенного неподалеку от места его рукоположения в священники. 22 ноября 1997 г., в возрасте 75 лет, еп. Дюпре подал прошение об отставке, но до 31 мая 1999 он оставался действующим секретарем ad interim Папского совета по содействию христианскому единству.
С 1999 по 2002 г. еп. Дюпре был президентом Католического комитета по культурному сотрудничеству. В этом качестве он, вместе со своим другом митрополитом Швейцарским Дамаскином, стал инициатором проекта «Живые Источники» по созданию сети католических и православных институтов, цель которого – распространение стремления к христианскому единству среди молодого поколения. Этот проект, активным участником которого стал ББИ, оказался очень успешным и продолжает развиваться.
В последние годы жизни еп. Дюпре отошел от активной деятельности, что было связано с усиливающейся болезнью, а также желанием посвятить себя молитве. Он всегда относился к своим болезням с терпением, в подлинно христианском духе. 13 мая 2007 г., в Риме, он отошел к Господу. Отпевание в Базилике св. Петра совершал кардинал Вальтер Каспер. В конце Святой Мессы, во время которой кардиналу Касперу сослужили несколько кардиналов, епископов и множество священников, в т. ч. миссионеры Африки, и на которой присутствовали члены семьи епископа Дюпре, представители различных церквей и церковных общин, а также члены Папского совета по содействию христианскому единству, было зачитано письмо папы Бенедикта XVI с выражением соболезнований.
Еп. Дюпре похоронен в часовне Белых Отцов на кладбище Верано в Риме.