В результате этой войны Милан и Ломбардия стали итальянскими, но об объединении всей Италии говорить было еще рано. Согласно секретному договору, к Франции отошли Савойя и Ницца – родной город Гарибальди. Последний же подал в отставку с поста генерала пьемонтской армии и вернулся на небольшой остров Капреру, у северного побережья Сардинии, часть которого он купил еще в 1855 г., получив наследство скончавшегося брата Феличе и присовокупив к нему собственные небольшие средства, и создал там небольшое поместье. Со временем весь остров стал его владением.
Но в 1860 г. начались народные волнения на юге Италии. Сначала национальный подъем охватил Сицилию, потом все Неаполитанское королевство. Гарибальди реагировал на происходящие там события следующим образом: "Я не советовал сейчас поднимать восстание, но если сицилианцы взялись за оружие, это святой долг каждого помочь им в деле освобождения". После некоторого колебания он согласился возглавить экспедицию в Южную Италию, которая впоследствии стала известной как поход гарибальдийской "Тысячи" и сыграла важную роль в объединении Италии. Экспедиция эта проводилась под лозунгом "Италия и Виктор Эммануил". К этому времени в Пьемонте правил Виктор Эммануил II, ставший королем в 1849 г. после отречения отца Карла Альберта. Перед отправлением Гарибальди послал ему письмо, в котором решительно предстал в роли подданного, осмелившегося ослушаться лишь потому, что он хочет лучше служить своему государю и родине. В ночь с 5 на 6 мая 1860 г. два парохода с добровольцами, возглавляемыми Гарибальди, вышли из Генуэзского залива и направились к берегам Сицилии. Премьер-министр Кавур в отпет на запрос английского правительства так сформулировал свою позицию в отношении похода Гарибальди: "Правительство короля сожалеет об этом предприятии: оно не может ему помешать, но и не помогает ему; оно не может также с ним бороться".
Поход Гарибальди был успешным и привел к освобождению Юга Италии от власти Бурбонов. На время Гарибальди стал диктатором Сицилии, в его руках оказалось собственное государство, в котором он пытался провести ряд преобразований: освободил политических заключенных, принялся за организацию школ и приютов, раздал часть государственных земель крестьянам. Порой народный вождь действовал слишком прямолинейно, нередко проявлял наивность. В Сицилии вокруг него плели сети интриг агенты Кавура, строили козни бонапартистские шпионы. Гарибальди не спешил передавать Сицилию Виктору Эммануилу II и вот как объяснял свои действия:
"Провозглашение единого Итальянского государства и Виктора Эммануил а его королем не должно произойти раньше, чем борющийся народ Италии от самой Сицилии не дойдет до Рима, будущей итальянской столицы… немедленное же присоединение южных земель означало бы отделение одной части Италии от другой… Мы хотим видеть Италию единой, а Виктора Эммануила ее королем!"
Итак, Гарибальди хотел вместе со своими волонтерами идти на Рим, чтобы завершить дело объединения Италии. Но в Неаполе он был остановлен Виктором Эммануилом II и его войсками. Король Пьемонта и его первый министр считали, что поход Гарибальди в Папскую область и занятие им Рима могут сильно усложнить международное положение Италии, навлечь на нее гнев французов, под особой защитой которых находился папа.
В ноябре 1860 г. Гарибальди сложил с себя диктаторские полномочия и объявил о передаче власти в освобожденной им Южной Италии королю Виктору Эммануилу II. Этот год стал памятен для него и оказавшимся фиктивным бракосочетанием с молодой аристократкой Джузеппиной Раймонди (однофамилицией матери), отдавшей сердце еще до встречи с Гарибальди другому человеку, но признавшийся в этом знаменитому жениху лишь под сводами храма, в котором происходило венчание. Едва услышав это тягостное для обоих признание, наш герой, отличавшийся влюбчивостью и обожаемый многими женщинами, вскочил на коня и умчался прочь.
В 1861 г. было объявлено о создании единого Итальянского королевства во главе с королем Виктором Эммануилом II, но вне его пределов все еще находились Папское государство и Венеция. Завершение объединения Италии могло быть достигнуто лишь в результате ликвидации светской власти папы и освобождения Венеции из-под австрийского господства. Таким образом, мечта Гарибальди о единой Италии пока не была достигнута. Он был избран депутатом туринского парламента от избирателей Неаполя, но редко присутствовал на заседаниях, объясняя это следующим образом: "Мое место не в парламенте. Я жду, чтобы меня призвала новая опасность". Действительно, ассамблея не подходила для Гарибальди-оратора, слишком вспыльчивого и несдержанного. Вскоре он возвратился на Капреру, где продолжил писать мемуары и ждать подходящего момента для возвращения к активной борьбе за окончательное объединение страны.
В 1862 г. Гарибальди решил предпринять новый поход к Риму под лозунгом "Рим или смерть!". Но на этот раз король Виктор Эммануил II не поддержал его начинание. Наоборот, он был объявлен мятежником и против него была направлена итальянская армия. У горы Аспромонте волонтеры Гарибальди столкнулись с войсками короля. В бою Гарибальди был тяжело ранен в ногу, взят под стражу и заключен в тюрьму, где находился до октября, когда был амнистирован королевским указом. В лечении его раны участвовал знаменитый русский хирург Н.И. Пирогов. Вернувшись на Капреру, Гарибальди писал, что, предпринимая свой рискованный поход на Рим, он не ожидал ничего хорошего от правительства Ратацци (премьер-министр Кавур умер в 1861 г.), и рассчитывал только на снисхождение Виктора Эммануила II, который не возражал против аналогичных действий Гарибальди в 1860 г. Но ситуация изменилась, а этого народный герой, далекий от политических интриг, понять не смог. Гарибальди перестал поддерживать короля, который "не делает ничего, чтобы завершить объединение страны". Став же председателем Национального Римского комитета, заявил: "Необходимо объединить силы во имя свободы, независимости, цивилизации и прогресса".
В 1864 г. Гарибальди посетил Англию, где был восторженно встречен как простым народом, так и представителями высших кругов. Там леди Эмма Роберте соперничала из-за него с молодой итальянской графиней Марией Мартиникой делла Toppe, поговаривали даже о помолвке с ней, но дело расстроилось. Новой подругой народного героя, а затем и биографом стала талантливая 22-летняя журналистка Джесси Уайт Марио. Еще раньше Гарибальди предлагал руку и сердце приезжавшей на Капреру жене богатого банкира, писательнице Марии Эсперанса фон Шварц, которую именовал Сперанцой, но получил отказ.
Приближалась старость, Гарибальди все чаще преследовали болезни. Он совершил еще несколько путешествий, но большую часть времени жил на острове Капрера вместе со своими детьми, занимался управлением поместьем, принимал гостей, писал письма, воспоминания. Жившая в его доме первоначально в качестве служанки Франческа Армозино стала его гражданской женой. В 1867 г. у них родилась дочь Клелия, потом еще одна – Роза, скончавшаяся в детстве, в 1873 г. – сын Манлио. Лишь за три года до смерти ему удалось добиться развода с Дж. Раймонди и сочетаться законным браком с матерью своих младших детей. Несмотря на приближающуюся старость и болезни, явившиеся следствием многочисленных ран, полученных на полях сражений, он все так же жаждал действия, готов был по первому зову броситься в бой.
В 1866 г. Гарибальди вновь принял участие в войне против Австрии. Он сражался не на главном фронте и одерживал победы, тогда как в основных битвах итальянцы терпели поражения от австрийцев. Когда мир с Австрией был заключен, Гарибальди не пошел против короля, не продолжил военные действия, а повиновавшись распустил солдат. В результате этой войны к Италии была присоединена Венеция. Лишь Рим остался не включенным в состав государства.
Последнюю попытку освободить Рим Гарибальди сделал в 1867 г. Он покинул остров Капреру и поехал из города в город. Позднее это свое путешествие по Италии он назвал "крестовым походом". Его поездка, начавшаяся в феврале, совпала с выборной компанией для обновления состава парламента. Выступая как один из кандидатов, он заявил о своей ненависти к папе и о необходимости освободить Рим. Повсюду его приветствовал народ: во Флоренции, в Болонье, в Феррари. Именно в эти, заполненные публичными выступлениями месяцы окончательно сформировалось политическое кредо национального героя Италии. Чуть позже он принял участие в Международном конгрессе мира в Женеве, где сначала был восторженно встречен, но затем резкость его антикатолических высказываний вызвала протест, вынудивший Гарибальди уехать. Вернувшись в Италию, он опубликовал в газетах два обращения с призывами идти на Рим, что послужило поводом для ареста. Под конвоем его отправили на остров Капреру, но он бежал и пошел походом на Рим во главе 7 тыс. добровольцев. Однако население Папского государства осталось пассивным и не оказало никакой помощи гарибальдийцам. На исход сражения с объединенными силами французских и папских войск повлияло также бегство части волонтеров, в котором впоследствии Гарибальди обвинил Мадзини и его сторонников. Отряд гарибальдийцев был окончательно разбит при Ментане. Третья попытка Гарибальди присоединить Рим провалилась.
Окончательное объединение итальянских земель произошло в 1870 г. В связи с началом франко-прусской войны французы оставили территорию Папского государства. Итальянские войска тут же вошли в Рим, светская власть папы была свергнута, а его земли присоединены к Итальянскому королевству Гарибальди был отстранен от участия в этом завершающем этапе объединения Италии: монархии он уже не нужен. Более того, власти даже блокировали остров Капрера итальянским флотом, препятствуя отплытию с него Гарибальди.
Несмотря на такое отношение к нему в Италии, слава Гарибальди жила в общественном мнении Европы. Он стал символом, легендой, его считали великим полководцем, способным выиграть самое безнадежное сражение. Поэтому, когда во Франции после падения империи республиканцы решили активизировать деятельность "Союза национальной обороны" и таким образом изменить характер войны, они обратились к герою, спасителю – Гарибальди. И он, откликнувшись на их призыв, в 1870 г. принял участие во франко-прусской войне на стороне французов и командовал Вогезской армией, которая, несмотря на недостаток сил и нерешительность верховного командования, какое-то время оказывала сопротивление прусской армии. После поражения Франции и подписания мирного договора Бисмарк потребовал провести выборы в стране; избранная таким образом палата должна была на заседании в Бордо принять условия мира. Даже не будучи кандидатом, Гарибальди был избран во многих департаментах, но отказался от депутатского мандата и вернулся на Капреру.