В юности ему довелось работать и театральным оформителем, и художником по костюмам, выступать на сцене в качестве актёра и певца. Но настоящая карьера началась в 1932-1933 гг. После окончания Школы декоративной и пластической живописи в Лугано он устроился оформителем в «Аргентинский бар», а его первыми заказами стали плакаты, открытки, дизайн упаковки и меню. Это было важным опытом для начинающего художника, так он оттачивал свою технику рисунка, создавая тот плавный, летящий стиль, который навсегда останется его «визитной карточкой».
После окончания Второй мировой войны наступил самый плодотворный этап в творческой карьере Л. Марайи: его основным занятием стало создание иллюстраций к детским книгам, та работа, в которую он вкладывал всю душу и сердце, подолгу, любовно и тщательно выписывая каждый персонаж и каждый предмет. Он жадно поглощал книги по истории, географии и другим наукам, чтобы затем выплеснуть на чистый лист бумаги свои новые знания, ощущения, постоянно стремясь при этом к тому, чтобы изображать окружающий мир таким, каким видят и воспринимают его дети.
Либико Марайя обладал способностью очень бережно и внимательно относиться к авторскому тексту. Пересказывая страницы шедевров детской литературы с помощью визуальных образов, художник выпускал на волю творческую фантазию — и страницы книг заполнялись фигурами, выполненными в яркой цветовой гамме, выразительными сценами, запоминающимися персонажами, которые буквально оживали.
Марайя охватил в своей работе широкий пласт детской литературы, от классических народных сказок до приключенческих романов, среди которых «Вокруг света за 80 дней» Ж. Верна, «Приключения Пиноккио» К. Коллоди, «Рождественская песнь» Ч. Диккенса, «Сказки» Г. X. Андерсена, «Алиса в Стране чудес» и «Алиса в Зазеркалье» Л. Кэрролла, «Волшебник страны Оз» Л. Ф. Баума и другие.
Уже к 1960 г. Л. Марайя снискал себе славу признанного Мастера. Иллюстрируя книги, он придумывал оригинальные макетные ходы. И хотя художник полагал, что работа над детскими иллюстрациями была для него второстепенной, в его руках книга становилась пространством, заполненным фигурами, предметами, загадочными образами.
Работы Либико Марайи получили высшее признание — любовь маленьких читателей — возможно, потому, что сам художник на всю жизнь сохранил способность воспринимать окружающий мир глазами ребёнка и по-детски любить людей и природу.