После провального «хождения в народ» в среде революционных народников наступил период разброда и шатаний. Более года они не могли создать ни одной более-менее действенной организации, за исключением «Кружка москвичей» (П.А. Алексеев), который просуществовал не более двух месяцев и в апреле 1875 г. канул в Лету.
Только осенью 1876 г. народники смогли создать новую революционную организацию всероссийского масштаба, которая получила старое название «Земля и воля». Организаторами второй «Земли и воли» стали бывшие «чайковцы» Марк Андреевич и Ольга Александровна Натансон. Вместе с ними ключевую роль в новой организации стали играть Александр Дмитриевич Михайлов, Сергей Михайлович Степняк-Кравчинский, Валерьян Андреевич Осинский, Дмитрий Андреевич Лизогуб и Георгий Валентинович Плеханов.
Практически сразу после своего возникновения была создана программа «Земли и воли», основные пункты которой состояли в следующем:
1) передача всей земли в руки крестьянских общин;
2) полное общинное самоуправление;
3) право наций на самоопределение;
4) провозглашение гражданских и политических прав и свобод;
5) создание производственных землевладельческих и промышленных ассоциаций.
Чисто политические цели пока в программе не значились, а средства достижения своих программных установок землевольцы разделили на две части: организаторскую, т. е. пропаганду и агитацию своих идей, и дезорганизаторскую, т. е. индивидуальный террор в отношении видных представителей государственной власти.
Наряду с программой «Земля и воля» приняла и свой устав, проникнутый духом централизма, строжайшей дисциплины и конспирации. Само общество имело четкую организационную структуру: Совет общества, Центральный кружок в составе семи групп и 15 региональных отделений в крупных городах империи, включая Москву, Казань, Самару, Саратов, Воронеж, Киев, Харьков и Одессу. «Земля и воля» стала первой в России революционной организацией, которая издавала собственные печатные органы — газету и листок с аналогичным названием. Состав «Земли и воли», по мнению большинства специалистов (Б. Итенберг, Н. Троицкий, Л. Ляшенко), не превышал 200 членов, но практически все они были опытными конспираторами с многолетним стажем революционной борьбы.
Первоначально, в 1876―1877 гг. землевольцы возродили тактику «хождения в народ» посредством создания специальных народнических поселений. Когда они в очередной раз убедились в полной бесполезности этой затеи, на первый план вышла тактика террора против властей. 24 января 1878 г. Вера Ивановна Засулич тяжело ранила из пистолета петербургского градоначальника генерала Ф.Ф. Трепова, а 4 августа 1878 г. Сергей Михайлович Кравчинский заколол кинжалом начальника III Отделения Императорской канцелярии и шефа Корпуса жандармов генерал-адъютанта Н.В. Мезенцева.
В марте 1879 г. в недрах «Земли и воли» ведущие позиции заняли сторонники индивидуального террора, которые создали свой Исполнительный комитет. 2 апреля 1879 г. один из членов этого Исполкома — Александр Константинович Соловьев совершил очередное неудачное покушение на Александра II.
В результате всех этих событий внутри «Земли и воли» произошел раскол, и обособились две фракции — «политиков», т. е. активных сторонников террора, которые создали новую тайную организацию «Свобода или смерть», и «деревенщиков», сторонников прежних пропагандистских методов борьбы. Для того, чтобы предотвратить наметившийся раскол общества, было решено созвать Организационный съезд, который состоялся в Воронеже в июне 1879 г. Накануне созыва этого съезда в Липецке прошло заседание фракции «политиков», на котором была выработана общая линия поведения и принято решение о необходимости активизации террора. Во время работы самого съезда, во избежание раскола, его делегаты договорились о соединении двух тактик. Но очень скоро выяснилось, что соединить несоединимые вещи просто невозможно, и в августе 1879 г. произошел цивилизованный развод двух фракций на две самостоятельные организации — «Народную волю» и «Черный передел».
После неизбежного раскола «деревенщики» во главе с Г.В. Плехановым, П.Б. Аксельродом, Л.Г. Дейчем и В.И. Засулич вполне сознательно дали своей организации название «Черный передел», отразив в нем вековую мечту всего российского крестьянства о «черном», то есть всеобщем переделе земли. В центральной петербургской группе «Черного передела» насчитывалось всего 22 члена, а общая численность всей организации, включая 10 региональных отделений в Москве, Казани, Киеве, Харькове и других городах империи, составляла не более 100 членов.
Вскоре члены организации наладили издание своего центрального печатного органа под тем же названием «Черный передел» и газеты «Зерно», но развернуть реальную практическую деятельность им не удалось. В результате чернопередельцы либо эмигрировали за границу, либо перешли в «Народную волю», либо вообще отошли от революционного движения, и к началу 1882 гг. «Черный передел» де-факто перестал существовать.
Большинство бывших землевольцев стали членами «Народной воли», которая, по сути, стала первой политической партией в России. Руководящим центром «Народной воли» стал ее Исполнительный комитет в составе 30 человек. Среди руководителей Исполкома особенно выделялись Андрей Иванович Желябов, Александр Дмитриевич Михайлов, Софья Львовна Перовская, Вера Николаевна Фигнер, Николай Александрович Морозов, Николай Иванович Кибальчич и ряд других.
В рамках «Народной воли», численность которой по разным оценкам составляла от двух (В. Федоров) до шести (Н. Троицкий) тысяч человек, действовало 25 региональных кружков и отделений. Исполком издавал в качестве центрального печатного органа партии газету «Народная воля» (1879―1885) и четыре приложения к ней: «Листок», «Вестник», «Календарь» и «Рабочую газету». Как идеологический штаб партии, Исполком разработал и ее программные документы, которые стали шагом вперед по сравнению с предыдущим периодом, поскольку они освободились от анархизма и аполитизма. Главной своей целью народовольцы считали свержение самодержавия и осуществление ряда коренных преобразований в политическом строе страны, в частности, созыв Учредительного собрания, введение парламентарной демократической республики, всеобщего избирательного права, гражданских и политических свобод и т. д.
Как и все народники, народовольцы исходили из того, что главной созидательной силой в предстоящей революции является крестьянство. Однако, пережив трагический опыт «хождения в народ», они утратили веру в революционную инициативу крестьянства и пришли к выводу, что только политическая партия должна инициировать переворот путем цареубийства. Программа Исполкома прямо нацеливала своих членов на государственный переворот путем организационной, пропагандистской и агитационной работы, а также посредством красного террора.
В советской и отчасти современной историографии (Н. Троицкий, В. Твардовская, Ф. Лурье) всегда утверждалось, что тактика террора была вынужденной мерой, «навязанной революционерам белым террором со стороны царского правительства», и что тогда это была «единственно возможная тактика борьбы с существующим режимом». Но большинство современных авторов (Г. Кан, О. Будницкий) справедливо говорит о том, что репрессивные меры царского правительства против народовольцев были адекватной ответной реакцией на их красный террор.
Наряду с различными секциями и организациями, в рамках «Народной воли» существовала «Военная организация», в которой, по свидетельству очевидцев и оценкам историков, состояло более 400 офицеров армии и флота. Более того, члены этой организации пытались завлечь в свои ряды ряд популярных армейских генералов, в том числе М.Д. Скобелева и М.И. Драгомирова.
В августе 1879 г. Исполнительный комитет «Народной воли» вынес смертный приговор Александру II. К подготовке цареубийства было привлечено около 50 членов организации, которые разделились на несколько боевых групп. После этого началась настоящая охота на царя: в ноябре 1879 г. под Москвой боевики Софьи Перовской взорвали царский поезд, а в феврале 1880 г. Степан Халтурин взорвал царскую столовую в самом Зимнем дворце, и в обоих случаях царя спасла от неминуемой гибели чистая случайность. После этих бессмысленных террористических актов полиция напала на след народовольцев, и в конце февраля 1881 г. арестовала А.Д. Михайлова, Н.А. Морозова, Т.А. Квятковского, А.И. Желябова и ряд других активных террористов. В этой ситуации подготовку нового покушения на царя возглавила Софья Перовская.
1 марта 1881 г. около трех часов дня группа террористов подстерегла карету Александра II на берегу Екатерининского канала в Петербурге, и Николай Рысаков бросил первую бомбу в карету царя. Она не достигла цели, ранив только несколько казаков из его сопровождения. Но затем, когда оглушенный Александр II вышел из полностью разбитой кареты и направился к раненым казакам, второй террорист Игнатий Гриневецкий бросил новую бомбу, которая смертельно ранила императора и убила самого террориста.
17 марта 1881 г. все участники цареубийства были арестованы полицией, а уже 3 апреля шесть наиболее видных террористов — Андрей Желябов, Софья Перовская, Николай Кибальчич, Григорий Гельфман, Тимофей Михайлов и Николай Рысаков, выдавший своих подельников полиции, были повешены на Семеновском плацу в Петербурге.
После разгрома Исполкома «Народной воли» продолжали функционировать некоторые региональные отделения и кружки этой организации, но их реальный вес и значимость в общественной жизни России сошли практически на нет. Тем не менее, они полностью сосредоточились на идее нового цареубийства, и вскоре возникла террористическая фракция партии «Народная воля» во главе с Павлом Шевыревым и Александром Ульяновым, которая вынесла смертный приговор уже Александру III. 1 марта 1887 г. эта группа террористов совершила неудачное покушение на императора, но после ее разгрома революционное народничество на целое десятилетие сошло с исторической сцены России. На смену ему пришли либеральные народники в лице Николая Константиновича Михайловского, Василия Павловича Воронцова, Сергея Николаевича Кривенко и других идеологов народничества, которые господствовали в освободительном движении до конца 1890-х гг.