Лишь в мае 1820 года архиепископ Тверской Филарет смог отправиться на объезд своей епархии. За три месяца он объехал все приходы, произнес несколько проповедей в Твери, начал благоустраивать епархиальную семинарию. А уже 26 сентября 1820 года именным высочайшим указом архиепископу Филарету повелено быть архиепископом Ярославским. В Ярославском крае владыке и побывать не удалось, только успел между заседаниями Святейшего Синода направить приветственное послание к ярославской пастве.
3 июля 1821 года именным высочайшим указом архиепископу Филарету повелено быть архиепископом Московским и Свято-Троицкой Лавры архимандритом с присутствием в Московской синодальной конторе.
Это назначение, как и предыдущие, произошло без воли самого Филарета, он покорялся воле царской, а Александр Павлович в то время к нему крайне благоволил. Безусловно, имелись и другие кандидаты, и недоброжелатели Филарета утверждали, что он чрезмерно молод и неопытен для подобного назначения. Однако и доброжелатели Филарета не молчали. Сам он писал своему московскому знакомому графу С. П. Потемкину: «Сохрани меня Бог, чтобы я, как говорите, отвергал вас, то есть Москву. Я отвергал сам себя. Но отречение мое не помогло. Жребий, который мне выходил и который я опять хотел положить в урну, вынут рукою, от которой уже нельзя не принять его. Теперь не отвергните меня вы».
13 августа 1821 года архиепископ Филарет прибыл в Москву уже в качестве главы епархии.
На следующий день в Успенском соборе Московского Кремля он произнес слово при вступлении в управление Московской епархией: «Итак, единая для нас надежда мира с Богом есть милость Бога мира, по которой Он не только не хочет мстить нам за греховную против Него вражду, но и хочет нас освободить от порабощающих нас сею враждою врагов Его и наших; не только не взыскует от нас невозможного с нашей стороны удовлетворения Его правосудию, но и приемлет на Себя удовлетворение оному за нас ходатайством и Крестным подвигом Единородного Сына Своего; признаёт нас достойными наслаждаться миром Его, превосходящим всяк ум (ср.: Флп. 4, 7), как скоро мы признаём собственное недостоинство и утверждаем надежду нашу в Его милосердии… С нашей стороны вера, молитва и смирение открывают в нас ток горнему источнику благодати…».
Новый владыка заводит новый уклад жизни на Троицком Подворье, что находилось на Самотёке вблизи шумного московского торжища. Он сам принимает всех просителей, даже самых неприглядных юродивых. В августе на Подворье появляется А.П. Святославский, сначала в качестве писца, а затем – секретаря владыки и служит ему до самой своей кончины в 1856 году. Установлен иной, чем ранее, порядок рассмотрения церковных дел в консистории: теперь все дела посылаются на просмотр владыке, который утверждает или не утверждает решения консистории. В октябре отдается распоряжение о начале капитального ремонта в Свято-Троицкой Сергиевой Лавре. Духовную семинарию владыка переводит с московской окраины Перервы в Москву, в Заиконоспасский монастырь, что вблизи Кремля.
Владыка Филарет не забывает о родных. Вместе с ними скорбит в конце 1821 года о кончине дедушки, Никиты Афанасьевича Филиппова.
Его регулярно вызывают на зимнюю и летнюю сессии Святейшего Синода, где работы много, и он работает не покладая рук, за себя и за всех остальных членов Синода.
Святитель вспоминал позднее: «Преосвященный Серафим прежде был ко мне расположен, а тут неудовольствие вышло из-за Катехизиса. Может быть, мои несколько горячие объяснения усилили его». Это сдержанное самопризнание о «некоторой горячности» стоит многого. Видно, пламенный характер Московского митрополита в те годы приводил к прямым и ожесточенным спорам. Впрочем, на текущих делах эти конфликты не сказывались. Первоприсутствующий в Синоде митрополит Серафим (Глаголевский), как правило, даже не просматривал всех решений, предлагаемых Московским владыкой, а прямо подписывал их, за ним подписывали и другие члены Синода.
Владыка Филарет, уделяя много внимания текущим делам, не упускал из виду и важнейших дел церковного устроения, например церковной проповеди. Из общения с простыми молящимися в Петербурге и из поездок по разным епархиям с ревизиями он знал о крайне низком подчас уровне церковного просвещения народа, доходящем до того, что верующие едва понимали содержание произносимого ими Символа веры, а священнослужители довольствовались совершением богослужения. Поэтому еще в марте 1820 года он настоял на обязательности катехизических поучений священниками в сельских церквах. В феврале 1822 года на заседании Комиссии духовных училищ архиепископ Филарет рекомендовал ввести в обязательном порядке в духовных школах произнесение проповедей для научения будущих пастырей. Ректорам и преподавателям предлагалось также произносить в воскресные дни речи с толкованием Священного Писания, для назидания и размышления, языком простым и вразумительным, в форме беседы. Предлагалось также ввести в семинариях и академиях регулярное чтение трудов отцов Церкви, для чего переводить их с древнегреческого и латинского на русский язык.
Новый владыка знакомился с Москвой дворянской и купеческой. Особенно дружеские отношения у него сложились с князем Сергеем Михайловичем Голицыным, известным своей добротой, богатством и древностью рода столько же, сколько неудачами в семейной жизни и щедрой благотворительностью. Они сотрудничали в нескольких благотворительных комитетах, в Тюремном комитете, и нередко вечерами карета архиепископа, запряженная шестеркой лошадей, стояла во дворе особняка князя на Волхонке: владыка заезжал попить чаю и побеседовать. Хозяйкой в доме была сестра князя, тишайшая княжна Анастасия Михайловна.
Князь поддержал инициативу архиепископа Филарета, и в декабре 1823 года при Чудовом монастыре было открыто Попечительство о бедных духовного звания. 10 августа 1824 года при участии преосвященного в Москве был открыт первый Дом трудолюбия, где неимущим людям давалась возможность заработать на хлеб. В ноябре 1824 года после сильнейшего наводнения в Петербурге архиепископ Филарет направил председателю комитета по оказанию помощи пострадавшим князю А. Б. Куракину письмо и три тысячи рублей. Позднее по его призыву в Московской епархии на эти цели было собрано около тридцати пяти тысяч рублей.
В торговой и промышленной жизни Москвы тон задавали старообрядцы, которых владыка Филарет иначе как раскольниками не называл. Поэтому он был особенно внимателен к тем представителям купеческого сословия, которые оставались верными Церкви, а также к единоверческим общинам.
Впрочем, сам владыка Филарет не обманывался видимым благочестием иных молящихся, хорошо зная и силу соблазнов мира, и слабость души человеческой. В феврале 1824 года на Москву и окрестности обрушилась настоящая снежная буря. Владыка привык осмыслять все происходящее с христианской точки зрения и в те дни в письме к архимандриту Афанасию писал: «Между тем и общее время что-то вдруг хмурит брови; кажется, слышится: “Горе живущим на земли”; а живущие на земли отягчают сердца свои объедением и пьянством и не думают о грядущих на вселенную…».
Определился и порядок служения архиепископа в московских храмах. Приглашали его с оглядкой, опасаясь всем известной строгости Филарета, но знали, что владыка особенно любил ездить на освящение новых храмов и тут редко отказывал. Чаще всего он служил в кафедральном Чудовом монастыре Московского Кремля, основанном святителем Алексием. Московский народ полюбил проповеди владыки Филарета. В его службу дворяне, купцы, простонародье теснились к амвону, чтобы не пропустить ни слова из проповеди, обыкновенно читаемой архиепископом мерным, несильным голосом.
5 марта 1822 года, в неделю Крестопоклонную, владыка Филарет произнес проповедь, в основе которой лежал призыв отнестись серьезно к своей жизни. «Кто бы ты ни был, слушающий сие, надобно и тебе подумать о пути. В видимом и временном мире, в котором ты живешь, нет ничего неподвижного, но все идет и проходит. И твоя жизнь идет и проходит. Ты покоишься иногда по-видимому телом, но твои сокровенные помышления, твои тайные желания непрестанно в движении, а потому если ты не идешь путем спасения, то верно идешь путем погибели, или: если не идешь, то падаешь – падаешь из жизни духовной в плотскую, из жизни человеческой в скотскую, и не приметишь, как обрушишься в жизнь адскую, в смерть сугубую – невозвратно! Подумай же о своем пути».
Привычные, для иных уже и надоевшие слова о грехе, о жизни вечной, о спасении в устах владыки Филарета обретали новое звучание. Он будто обмывал волшебной водой эти слова, с них сходила осевшая пыль, они обретали истинный, первозданный смысл, трогали души людей, заставляли задумываться, иногда потрясали до слез.
15 мая 1822 года в Архангельском соборе Московского Кремля архиепископ произнес слово в день памяти святого царевича Димитрия: «Во всех, и самых благодетельных, силах природы открыты источники страдания и разрушения… Человек родится, живет и умирает также под законом страдания и еще более прочих тварей покорен сему закону… Страдать не хочется, но страдать надобно!..».
В мае владыка Филарет отправился в свою первую поездку по епархии и начал с посещения родной Коломны. Порадовался с матушкой, отслужил панихиду на могилах отца и дедов, повстречался с братом, сестрой и младшими родственниками. В Неделю всех святых в Успенском соборе Коломны он отслужил литургию и произнес проповедь. Проповедь впервые прозвучала неудачно. Он не написал ее, понадеявшись, что дома и стены помогают, но в храме стоял громкий гул, у западной стены какие-то возгласы раздавались: понятно, коломенцы переживали радостное событие – прибытие так небывало вознесшегося земляка, которого многие помнили еще мальчиком. И сам архиепископ расчувствовался, мысли сбивались… Кое-как договорил, а на будущее поставил себе за правило: проповеди всегда предварительно заносить на бумагу. Этому правилу он был верен всю оставшуюся жизнь.
Летом 1824 года архиепископ Филарет вновь отправился в поездку по епархии, для него поездки стали своеобразным отдыхом после напряженных трудов. А уставал он сильно.